∵关于x的不等式|x-1|+|x+2|>a2+a+1(x∈R)恒成立,∴(|x-1|+|x+2|)的最小值>a2+a+1,又|x-1|+|x+2|≥|x-1-(x+2)|=3,∴a2+a+1<3,解之得:a∈(-2,1).故选C.