A、等效为在原平衡的基础上压强增大1倍，平衡右移，NO2的转化率增大，体积分数减小，故A正确；
B、等效为在原平衡的基础上压强增大1倍，平衡右移，NO2的转化率增大，故B正确；
C、等效为在原平衡的基础上压强增大1倍，平衡右移，NO2的转化率增大，混合气体的总的质量不变，NO2的质量分数减小，故C错误；
D、达平衡后再向容器中充入amol NO2，再次达到平衡后，等效为在原平衡的基础上压强增大1倍，平衡右移，NO2的转化率增大，参加反应的NO2的物质的量大于2amol，故放出的总热量大于原来的2倍，故D正确；
故选C．
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